Johannes von Bodenstein war der erste der Familie, der 1098 urkundlich erwähnt wurde. Die Welfen gewannen die Burg 1275 von den Bodensteinern. Hiernach wechselten die Burgherren ständig bis schließlich 1448 die Burg in die Hand der Familie Wintzingerode kam. Der Bauenkrieg machte auch vorm Bodenstein kein Halt und 1525 wurde die Burg gestürmt und die umliegenden Dörfer gebrandschatzt. Ab 1530 setzte sich im Umfeld der Burg die Reformation durch. Im Jahr 1573 schloss Graf Volkmar Wolf von Honstein mit dem Mainzer Kurerzbischof Daniel Brendel von Homburg einen Vertrag, in dem er seine Rechte auf den Bodenstein an das Kurbistum abtrat. Berhold XI. bestritt jedoch die Rechte und er wurde deshalb 1575 in Mainz hingerichtet. Den dreißigjährigen Krieg überstand die evangelische Enklave größtenteils unbeschadet. Die Schriftstellerin Deana Zinßmeister führt im ersten Band ihrer Hexentrilogie „Das Hexenmal“ den Leser in diese Zeit. Nach dem Dreißigjährigen Krieg wurde die Schlosskapelle gebaut. Im Jahr 1669 teilte sich die Familie Wintzingerode in die Zweige Bodenstein und Adelsborn auf. Mit der Übernahme des Eichsfeldes durch den Staat Preußen vom Bistum Mainz wurde auch der Bodenstein trotz Widerstand der Familie Wintzingerode preußisches Lehen.

Während der napoleonischen Herrschaft gehörte der Bosdenstein zum Königreich Westfalen, das von Napoleons Bruder Jérome regiert wurde. Die Gräfin Gisela von Wintzingerode-Bodenstein, geb. Gräfin von der Schulenburg beteiligte sich im dritten Reich gegen Adolf Hitler. 1945 wird die Familie enteignet. Die Burg wird durch einen Einspruch eines sowjetischen Offiziers vor der Sprengung bewahrt. Auf Bitten der Gräfin übertrug das Land Thüringen die Burg 1947 an die Evangelische Kirchenprovinz Sachsen, die es ab 1948 als „Müttererholungsheim“ und vordiakonische Ausbildungsstätte für junge Mädchen nutzte. Ab 1971 wurde die Burg als kirchliches Tagungs- und Erholungsheim verwendet. Mit der Wende 1989 wurde die Anlage als Begegnungszentrum für die Menschen von West und Ost ausgebaut. Während einem konzeptionellen Umbau von 1990 bis 1994 wurde die Burg 1991 nach einer Sanierung zu einer „Familienerholungs- und Begegnungsstätte“.